La renuncia se produce después de la derrota de la selección de las 'quinas' frente Albania (0-1) el pasado domingo en Aveiro (norte de Portugal) en la fase de clasificación de la Eurocopa 2016.
Bento, de 45 años y que estaba al frente del equipo nacional desde 2010, sufrió fuertes críticas también por el fracaso de la selección en el Mundial de Brasil, en el que Portugal no pasó de la primera ronda.
En un comunicado, la Federación lusa informó de que terminó este jueves "el vínculo contractual" con Bento y agradeció el trabajo del entrenador.
La institución informó de que "está trabajando en una solución estructurada" para su sustitución al frente del equipo, que será conocida "en breve".
Bento fue el sucesor de Carlos Queiroz después del Mundial de Sudáfrica de 2010 y consiguió llevar a Portugal a las semifinales de la Eurocopa 2012, pero cayó frente a España en la tanda de penaltis.
NOTICIAS RELACIONADAS
En el Mundial de Brasil, la selección lusa solo logró una victoria, frente a Ghana, después de perder ante Alemania y empatar con Estados Unidos.